ダートムーアで、突然亡くなったチャールズ・バスカヴィル卿の検死審問会の最中、凶悪犯のセルデンが脱獄。捜索は湿原の底なし沼に阻まれ、セルデンは逃走に成功。チャールズ卿の死に続き凶悪犯の脱走で、ダートムーアは不安な空気に包まれる。
そんな中、ホームズの元にチャールズ卿の死に不審を抱いたダートムーアの医師モーティマーが、跡を継ぐヘンリー・バスカヴィル卿の安全についての助言と協力を求めて尋ねてきます。
翌日、依頼を受けたホームズの元に来たヘンリー卿は、脅迫とも警告とも取れる手紙を受け取ったことを告げます。改めて詳しい話をするべくホテルへ戻ろうとしたヘンリー卿を、不審な馬車が付けているのに気づいたホームズは馬車を追いますが逃げられてしまいます。しかし、ナンバーから馬車を割り出し、御者を締め上げて情報を引き出しますが、犯人は自らを「シャーロック・ホームズ」と名乗る大胆不敵な相手でした。
ホームズはヘンリー卿に一人歩きを避けるよう助言し、ワトスンをダートムーアに同行させます。
バスカヴィル館で、ワトスンは深夜に女性の泣き声を聞き、次の夜には執事のバリモアの不審な行動に気づきます。ヘンリーと共にバリモアを問いつめると、女性との密会のための合図だったと白状します。
翌日ヘンリー卿は地元の考古学者のステイプルトンの晩餐に招かれ、そこでモーティマーの妻による降霊会が行われますが、窓の外に巨大な獣が現れ、交霊会は中止されます。
館に戻ったヘンリーは、台所を漁っていたセルデンともみ合いになりますが逃げられ、その際ワトスンは湿原に不審な人影を見かけ、翌日その人影を探しに湿原に行き、そこに潜伏していたホームズと再会します。
ワトスンは自分にも隠れて捜査をしていたホームズに怒りをぶつけますが、ホームズはワトスンに犯人の目を引きつけて捜査を進めていたらしく、様々な情報を得ており、その後はワトスンと共に事件の真相に迫ります。
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